论文标题：Iron-Coupled Anaerobic Oxidation of Methane in Marine Sediments: A Review (海洋沉积物中甲烷的铁耦合厌氧氧化研究进展)

期刊：Journal of Marine Science and Engineering (JMSE)

作者：Hailin Yang, Shan Yu and Hailong Lu

发表时间：13 August 2021

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近期，北京大学卢海龙教授及其研究团队在期刊上发表了名为“Iron-Coupled Anaerobic Oxidation of Methane in Marine Sediments: A Review”的综述论文。

综述背景

甲烷在地球生物演化过程以及人类生活生产中扮演着重要的角色。它是一种重要的能源，同时又是地球大气中仅次于CO₂的第二号温室气体。海洋是一个极其庞大的甲烷库，尽管海洋沉积物中甲烷通过微生物作用产生速率较快，但其对全球甲烷排放的贡献率却非常小，这主要是由于微生物主导的甲烷厌氧氧化 (Anaerobic oxidation of methane, AOM)，使绝大部分甲烷气体 (90%以上) 在进入大气圈之前就被消耗掉。越来越多的研究表明，在海洋沉积环境中，铁依赖型AOM (Fe^_-AOM) 在海洋甲烷排放控制过程中的作用可能一直被大大低估。

综述内容

AOM是一个依赖于硫酸盐、硝酸盐/亚硝酸盐和瞬态金属离子等外部电子受体还原的微生物过程 (图1)。AOM最早是在海洋沉积物中发现的，硫酸盐-甲烷转换带 (Sulfate methane transition zone, SMTZ) 中富含硫酸盐和甲烷，是硫酸盐AOM发生的良好环境，通常认为是海洋沉积物中最为普遍的AOM过程。铁是地壳中第四大元素，每年都有大量的铁由河流源源不断地进入海洋。因此，含铁矿物在自然沉积物中无处不在。铁氧化物是AOM反应热力学上更有利的电子受体，氢氧化铁偶联AOM产生的自由能几乎是硫酸盐偶联AOM的5倍。许多生物地球化和微生物学证据表明，Fe^_-AOM在海洋沉积物中广泛存在。

图1. 沉积物中甲烷氧化和甲烷生成的主要途径。

环境中硫酸盐的匮乏、高浓度的甲烷和可利用的铁氧化物可能是发生Fe^_-AOM的先决条件。在沉积物中，潜在的Fe(III)电子受体包括纤铁矿、赤铁矿、磁铁矿、水铁矿、针铁矿、辉银矿等在铁氧化物，Fe(III)的生物利用度和还原反应速率往往受到铁的赋存形态、溶解度、稳定性、导电性、结构和大小的制约。

Fe^_-AOM机制复杂，涉及不同种类的微生物。对取自缺氧海洋环境，特别是富甲烷环境沉积物的若干培养研究表明，添加Fe(III)氧化物可以增强微生物的AOM活性。由于缺乏对典型微生物的纯培养，海洋沉积物中哪些微生物可能是介导Fe-AOM的主要类群仍不清楚，但仍有一些微生物类群值得怀疑：有研究推测，ANME-1、ANME-3/Methanococcoides spp.可能与金属还原菌 (Bacteroides、Desulfuromonas、Acidobacteria和Verrucomicrobia) 在Fe^_-AOM中共同发挥作用；当在培养体系中添加铁化合物时，ANME-2a和ANME-2c的丰度变高，而ANME-1的相对丰度变低，并且能观察到其与硫酸盐还原菌的解偶联；Oni等研究人员观察到一些与Atribacteria、Methanohalobium/ANME-3亲缘关系相近的类群，其分布与沉积物剖面中溶解的Fe2+有很强的相关性 (图2)。由于Fe(III)的溶解度很低，Fe^_-AOM相关微生物可能采用几种方法将电子转移到固体铁铁矿物中：(1) 细胞与矿物直接接触的电子转移；(2) 利用金属螯合物的间接电子转移；(3) 利用多血红素细胞色素c型 (MHCs) 或腐殖酸等具有氧化还原活性的有机分子作为电子穿梭体间接传递电子；(4) 纳米线介导的电子转移。

图2. 沉积物中潜在的Fe^_-AOM生物地球明升手机过程。

Fe^_-AOM可能在调节深海沉积物中甲烷通量方面发挥重要作用，并通过复杂的机制还原含铁铁矿物。此外，Fe^_-AOM可能是早期地球形成生物圈的驱动力之一，它既影响海洋沉积物生态系统的功能，也影响着海洋碳酸盐、硫、磷或微量金属的元素循环 (图2)。

总结

本文综述了海洋沉积物中铁依赖型AOM发生的条件、地化证据、参与的微生物及其地化和环境意义，希望对未来深入阐明这一过程生化机制、分子基础和重要意义的相关研究有所启发。

期刊介绍

主编：Tony Clare，Newcastle University，UK

期刊内容主要涉及海洋工程、海岸工程、海洋环境app、海洋生物学、明升手机海洋学、海洋地质学、物理海洋学、海洋能源、海洋污染以及海洋灾害等一般领域的研究。

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