论文标题：Amino acid promoted hydrogen battery system using Mn-pincer complex for reversible CO2 hydrogenation to formic acid

期刊：Frontiers in Energy

作者：Zupeng CHEN, Henrik JUNGE, Matthias BELLER

发表时间：15 Oct 2022

DOI：10.1007/s11708-022-0843-7

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以德国app院院士、莱布尼茨催化所所长Matthias Beller教授和Henrik Junge 博士为通讯作者的研究成果“Reversible hydrogenation of carbon dioxide to formic acid using a Mn-pincer complex in the presence of lysine”发表于《Nature Energy》，该研究表明：通过添加赖氨酸，可以使得锰络合物催化CO2直接氢化成甲酸盐的效率大大提高，应用均相非贵金属基催化剂的CO2加氢和FA脱氢是最有效的组合。

基于以上研究结果，德国莱布尼茨催化所陈祖鹏教授、Matthias Beller教授和Henrik Junge 博士最近在《Frontiers in Energy》发表了News & Highlights “Amino acid promoted hydrogen battery system using Mn-pincer complex for reversible CO2 hydrogenation to formic acid ” 。文中介绍了Matthias Beller教授团队联合APEX EnergyTeterow GmbH公司发展的一种基于均相锰pincer的有机金属配合物催化剂和天然氨基酸为二氧化碳捕获剂的催化体系，实现了温和条件下二氧化碳的可逆加氢制甲酸。

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# 文章主要内容 #

当前世界能源系统高度依赖于不可再生的石化资源，该资源的大量消耗使得空气中CO₂含量从工业革命前的280 ppm升至>420 ppm。为了避免全球变暖并减缓气候变化，二氧化碳的大量捕获和利用至关重要。为了早日实现这一目标，196个国家和团体于2015年签署了巴黎协议，以期在2050年前后实现碳中和（零碳排放）。作为该协议的一部分，明升中国制定了“双碳”目标：在2030年实现碳达峰，2060年实现碳中和。

氢气作为一种清洁能源载体吸引了越来越多的关注，大力发展明升手机储氢材料将有利于实现对氢气等清洁能源的高效利用并助力国家“双碳”计划。甲酸作为一种典型的储氢介质，具有较高的氢密度（4.4 wt.%），可以通过可逆的二氧化碳加氢反应实现H₂明升手机存储与释放。然而，目前二氧化碳加氢制甲酸及其可逆反应主要依赖于钯、钌、铑、铱等贵金属，经济效益低。最近，德国莱布尼茨催化所Matthias Beller教授团队联合APEX EnergyTeterow GmbH公司，发展了一种基于均相锰pincer的有机金属配合物催化剂和天然氨基酸为二氧化碳捕获剂的催化体系，实现了温和条件下二氧化碳的可逆加氢制甲酸。研究表明，均相锰pincer有机金属配合物催化二氧化碳加氢总TON值高达2,000,000，甲酸分解制氢总TON值高达600,000，且催化剂和二氧化碳捕获剂赖氨酸具有优异的可重复使用性。通过使用赖氨酸的钾盐，可以在10次加氢-储氢循环中得到大于80%的储氢效率和大于99.9%的二氧化碳保留效率，因此避免了在每次氢气循环中额外添加氢气载体（即二氧化碳）以及二氧化碳的排放。进一步将这一催化转化过程进行底物放大（高至18倍）并未观测到明显的催化剂失活导致的产率降低。

图1 氨基酸促进锰催化二氧化碳可逆加氢制甲酸

# 原文信息 #

Amino acid promoted hydrogen battery system using Mn-pincer complex for reversible CO₂ hydrogenation to formic acid

Zupeng CHEN^1,2, Henrik JUNGE², Matthias BELLER²

Author information:

1. Jiangsu Co-Innovation Center of Efficient Processing and Utilization of Forest Resources, College of Chemical Engineering, Nanjing Forestry University, Nanjing 210037, China;

Leibniz-Institute for Catalysis, University of Rostock, Rostock 18059, Germany

2. Leibniz-Institute for Catalysis, Rostock 18059, Germany

Cite this article:

Zupeng CHEN, Henrik JUNGE, Matthias BELLER. Amino acid promoted hydrogen battery system using Mn-pincer complex for reversible CO₂ hydrogenation to formic acid. Front. Energy, http://doi.org/10.1007/s11708-022-0843-7

# 作者介绍 #

Matthias Beller，教授，德国莱布尼茨催化研究所所长，德国app院院士。主要致力于有机明升手机、催化明升手机、明升手机储能等研究领域，取得了一系列杰出的研究成果，曾获得欧洲可持续明升手机奖、亚历山大洪堡奖、德意志联邦共和国勋章、美国有机反应催明升手机会Paul Rylander奖等学术奖励。同时，Matthias Beller教授还担任诸多国际著名杂志的主编或编委、英美法意多国著名大学客座教授。主页：http://www.catalysis.de/en/research/applied-homogeneous-catalysis

Henrik Junge，于1995年在罗斯托克大学获得博士学位。2003年加入德国莱布尼茨催化研究所，2009年起担任“能源催化”课题组组长。Henrik Junge的研究集中在均相催化、有机金属明升手机、催化加氢-脱氢和光催化反应等。

陈祖鹏，南京林业大学教授，博士生导师。目前主要从事高效多相催化剂设计开发，以及在多相催化、光电催化、生物质/木质素催化转化、能源催化、CO₂转化等领域应用研究。主页：http://www.x-mol.com/groups/Chen_Zupeng

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