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FCSE | 前沿研究：Pt纳米粒子修饰CdMoO4微米多面体及其增强的光催化固氮和净化水性能 |
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论文标题：
期刊：
作者：Xujie Ren, Junfeng Wang, Shude Yuan, Chunran Zhao, Lin Yue, Zhihao Zeng, Yiming He
发表时间：15 Dec 2023
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背景及意义
氨具有易液化、储存方便、运输方便等优点，被认为是比氢气更好的氢能载体。传统的哈伯-博世工艺法需大量的化石燃料，导致能源短缺并释放大量环境污染物，对人类健康构成严重威胁。因此，开发可持续、绿色、环保的氨合成技术尤为重要。光催化作为一种新兴技术，可利用太阳能实现氨的绿色合成，同时可有效降解染料和有机污染物等有害物质，在环境污染控制和修复方面具有重要的意义。本研究设计并制备了Pt纳米粒子修饰的CdMoO4新型光催化材料，实现了氨的高效合成，同时发现其也可高效降光催化降解四环素（TC）溶液。
内容及主要结论
通过溶剂热法制备了CdMoO4，然后利用NaBH4还原法制备了Pt/CdMoO4系列光催化材料。CdMoO4是一种钨合金型金属钼酸盐，因具有宽带隙和相对负的导带能级，以及相对正的价带能级等特性使其表现出优异的氧化还原能力，适用于污染物降解、光催化制氢、和二氧化碳还原等各个领域。贵金属Pt纳米颗粒可以通过肖特基势垒和表面等离子体共振效应，有效地提高半导体的载体分离效率和光吸收能力，这能较好地改善较低的载流子分离效率和光吸收性能对CdMoO4光催化活性的限制。本研究主要探讨了以下内容：
1、通过X射线粉末衍射、拉曼、X射线光电子能谱、电子显微镜技术对Pt/CdMoO4的晶体结构、明升手机结构和组成进行了一系列表征，证实了Pt纳米颗粒在CdMoO4上的成功负载。
2、紫外可见光谱分析也间接证实CdMoO4上的Pt的存在，并可知CdMoO4的带隙为3.4eV。
3、利用密度泛函理论、价带XPS和莫特-肖特基分析，研究了CdMoO4和Pt/CdMoO4的能带结构，解释了肖特基结的形成机理。
4、瞬态光电流响应、电明升手机阻抗谱、光致发光光谱表明了Pt和CdMoO4界面上的肖特基势垒提高了催化剂中电子空穴对的分离效率。
5、在光固氮实验中，最佳的Pt/CdMoO4样品的光催化固氮活性是CdMoO4的3.2倍。通过耐久性试验，证明了其具有良好的稳定性。在四环素降解实验中，Pt/CdMoO4催化剂降解了约77%的TC，其降解速率常数为0.0236 min-1，是CdMoO4的两倍。同样表现出稳定的光催化活性。空穴和超氧化物自由基是Pt/CdMoO4催化剂的降解TC时的主要活性物质。
6、 最后研究探讨了Pt/CdMoO4催化体系的可能机理。当CdMoO4和金属Pt接触时，费米位的差异引起界面电子漂移，导致能带弯曲和形成一个1.66 eV高的肖特基势垒。在模拟太阳光的辐照下，CdMoO4产生光生电子和空穴，形成的肖特基势垒有效地捕获来自CdMoO4的光生电子，同时防止它们的回流和复合。这使得更多的电子和空穴能够参与光催化过程，因此，Pt/CdMoO4的光催化活性最终得到了改善。
图1 Pt/CdMoO4的光催化固氮活性(a)，循环性能(b)和核磁结果(c)。Pt/CdMoO4的光催化降解TC活性(d)及其ESR活性物种捕获(e,f）
图2 CdMoO4的莫特-肖特基曲线(a)和Pt的功函计算结果(b)，Pt/CdMoO4催化剂的肖特基结形成机理(c)及其瞬态光电流(d)和交流阻抗谱(e).
相关成果以“Decoration of CdMoO4 micron polyhedron with Pt nanoparticle and their enhanced photocatalytic performance in N2 fixation and water purification”为题发表在Frontiers of Chemical Science and Engineering(DOI: 10.1007/s11705-023-2360-6)。
作者及团队介绍
何益明（通讯作者），浙江师范大学物理与电子信息学院教授，双龙学者。2006年博士毕业于厦门大学明升手机化工学院，2007年-2008年明升中国app院福建物质结构研究所博士后，2008年至浙江师范大学工作，2014年在美国怀俄明大学访学。何益明教授研究领域为光催化材料的构筑、性能与应用研究。主持国家自然app基金和浙江省自然app基金各两项。在Appl. Catal. B, Environ. Sci. Technol., J. Mater. Chem. A., Chem. Eng. J等期刊发表论文140余篇，其中ESI高被引论文20篇。论文被引用9000余次，H-index 57。入选科睿唯安和爱思唯尔2021和2022年度全球高被引学者榜单。相关成果曾获浙江省自然app二等奖（2017年，第二完成人）和三等奖（2016, 第二完成人；2020年，第三完成人）。
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由教育部主管、高等教育出版社主办的《前沿》（Frontiers）系列英文学术期刊，于2006年正式创刊，以网络版和印刷版向全球发行。系列期刊包括基础app、明升m88app、工程技术和人文社会app四个主题，是我国覆盖学科最广泛的英文学术期刊群，其中12种被SCI收录，其他也被A&HCI、Ei、MEDLINE或相应学科国际权威检索系统收录，具有一定的国际学术影响力。系列期刊采用在线优先出版方式，保证文章以最快速度发表。
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