2022年2月7日,明升中国app院明升手机研究所李峻柏研究团队与山东大学李强、丹麦奥胡斯大学董明东研究团队合作在Angew. Chem. Int. Ed.上发表了一篇题为 “Oriented Nanoarchitectonics of Bacteriorhodopsin for Enhancement of ATP Generation of FoF1-ATPase Based Assembly System” 的原创工作。
利用层层自组装(LBL)技术将细菌视紫红质(BR)组装在聚电解质胶囊囊壁,进一步与生物分子马达ATP合酶共组装构建了一个能高效合成ATP能量分子的仿生催化反应器。论文通讯作者为李强、董明东、李峻柏;第一作者是李自博、胥夏。
以天然生物基元或人工合成生物分子为组装基元,在分子水平上构建仿生体系,模拟自然界中特定的细胞或亚细胞的结构和功能,有助于更好地理解复杂生理过程中进行生物活动的物理明升手机机制。ATP合酶是自然界中最小的生物分子马达,在生物能量的产生尤其是在光合作用中的能量转化起到关键作用。BR是一种天然的可定向运输质子的跨膜蛋白,在嗜盐性细菌盐生盐杆菌中BR可以通过吸收光能将体内的质子泵出体外从而构建有效的质子梯度,驱动ATP合酶转动合成三磷酸腺苷ATP分子。如何提高ATP分子的合成效率是高效利用自然能源长期面临的挑战性难题。
近日,明升中国app院明升手机研究所李峻柏研究团队与山东大学李强研究团队、丹麦奥胡斯大学的董明东研究团队合作,通过LBL组装方法将BR紫膜引入到聚电解质胶囊囊壁。该方法可以通过增加BR的吸附层数来提高BR的负载量,也可以利用BR内膜外膜电负性差别较大这一特点限制BR在胶囊上的取向。
图1:(a) 吸附有BR的聚电解质微胶囊与ATP合酶共组装体系的制备过程示意图。(b,c) 聚电解质微胶囊的形貌表征。(d) 微胶囊在组装过程中表面电势变化。
通过原子力显微镜(AFM)测试可以证明,BR在正电性基底表面的吸附过程中,由于内膜的电负性更大进而优先贴附在基底的表面。经过统计分析发现接近100%的BR取向保持一致。由此可以推断BR在正电性聚电解质胶囊表面的吸附也会保持良好的取向性。在对吸附有BR的微胶囊进行光照实验的过程中跟踪其内部的pH值变化发现,吸附有三层BR的微胶囊可以最大程度的泵出质子产生质子梯度。随后将微胶囊与ATP合酶共组装,实验证实其ATP产率高达到2306 nM/mg,这一数值是之前文献(Nano Lett. 2005, 5, 2538-2542)报道的2.02倍。
图2:BR在正电性基底上吸附后的AFM表征图。
图3:微胶囊与ATP合酶共组装体系内部pH值随时间变化以及ATP产率随时间的变化。
为进一步提高该体系的ATP产率,将发射光与BR吸收光匹配的CdSe/ZnS量子点引入到该体系当中。通过提高量子点的浓度至80 nM时,可最大限度提高体系的ATP产率至2.11倍(4870 nM/mg)。
图4:CdSe/ZnS量子点引入后的ATP产率。
本项研究成果设计了结构和功能与天然叶绿体相近的人工组装体,成功构建了仿叶绿体催化反应器,模拟生物催化反应器功能的人工光合反应体系,所获得的跨膜质子梯度高效地驱动了ATP合酶合成ATP能量分子。构建的双蛋白共组装体系,不仅实现保持生物基元体外组装的活性,而且还实现了生物功能的放大,建立了人工光合作用新体系,为实现太阳能的高效利用开辟了新途径。(来源:明升手机版(明升中国))
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