硅与碳同属于元素周期表的IV族元素,同样在自然界和材料学中占据极端重要的地位。但以硅和碳为基础的晶体的组成结构又是如此不同:碳原子多以sp2杂化而形成层状的石墨结构,而硅原子多以sp3杂化而形成面心立方的金刚石结构。多年以来,人们一直感兴趣的一个问题是:硅是否能形成类似石墨的层状结构?十几年前有人就从理论上认为,这是可以实现的。随着2004年石墨烯的发现,石墨烯的特殊Dirac型电子结构所带来的种种新奇效应在量子材料学领域以及器件应用中带来了巨大的冲击。这促使人们重新思考硅是否能形成石墨及类石墨结构这个问题。2007年,Verri等人提出硅可以形成类似石墨的单原子层结构并将之命名为硅烯(silicene)。随后的一系列理论工作表明,硅烯具备与石墨烯类似的Dirac型电子结构,其布里渊区同样有六个线性色散的Dirac锥。由此,大多数在石墨烯中发现的新奇量子效应,都可以在硅烯中找到相应的版本。而且,硅烯体系还具备石墨烯体系没有的一些优势,例如,硅烯中具有更强的自旋轨道耦合,因此能在其Dirac点打开更大的能隙,从而实现可观测的量子化自旋霍尔效应(QSHE)。目前,QSHE在实验上仅在HgTe-CdTe量子阱体系中观测到,而该材料制备非常困难,使实验研究受到很大的限制。相反,硅材料易于获得和制备并与现有的硅半导体工业兼容,因此在应用上有极重要的前景。
尽管理论上有美妙的前景,但关于硅烯的实验研究才刚刚脱离空白。在实验上,人们甚至还没有能够真正制备出硅烯。2010年,曾有法国研究组报道在银单晶表面上获得了硅烯,但后续的研究证明该结果是错误的。而硅烯的Dirac电子结构更是从未得到实验的验证。针对这一现状,中科院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)表面物理国家重点实验室吴克辉研究员、陈岚副研究员等人率先利用分子束外延-低温扫描隧道显微镜/扫描隧道谱,对硅烯的制备及电子结构展开了研究,并获得了一系列突出成果。
他们首先利用自行研制的分子束外延(MBE)系统对硅在Ag(111)单晶表面的生长行为进行了系统的研究,发现随着衬底温度和Si覆盖度的提高,Si在Ag(111)表面能形成多种有序相。在合适的温度和覆盖度下,能够形成单原子层、甚至多原子层的硅烯薄膜。有趣的是,实验上观测到的硅烯并不是像石墨烯,或者之前理论预言的硅烯一样的1x1的蜂巢结构,而是形成一个更大周期的√3x√3蜂巢结构。这种结构的起因是硅的成键具有更多的sp3属性,因而导致额外的翘曲结构。物理所表面室SF10组的孟胜研究员等人对这些结构进行了详细的理论分析。该工作对于如何制备硅烯薄膜给出了详细的指导信息,成果发表在Nano Lett. 12, 3507 (2012)上。
为了进一步验证硅烯的Dirac型电子结构,研究人员采用完全自行设计并制作的低温(4.2K)扫描隧道显微镜(STM)/扫描隧道谱(STS)系统,对所获得的硅烯薄膜的电子态进行了深入研究。他们利用扫描隧道谱观测到了由自由电子散射所形成的准粒子干涉图案(quasi-particle interference pattern)。由于硅烯的布里渊区中有六个Dirac锥,准粒子散射可以发生在不同的Dirac锥之间(谷间散射)以及同一个Dirac锥上的不同点之间(谷内散射)。前者对应短周期的散射图案,后者对应长周期的电子波图案。实验上同时观察到了两种QPI图案,证实了硅烯的基本原子结构。同时,通过对能量-波长的拟合计算,证实了其能量-动量关系是线性的,且其费米速度达到106 m/s,接近于理论预期的数值。这一实验结果证实了硅烯中的Dirac费米子的存在,为进一步研究硅烯中的新奇量子效应提供了坚实的基础。成果发表在Physical Review Letters 109, 056804 (2012)上。
上述工作还得到了北京理工大学姚裕贵教授的合作与支持。此外,还有多位研究生参与工作,并做出了重要贡献。
上述研究得到了明升中国app院、国家自然app基金委员会、科技部国家重点基础研究发展计划和重大app研究计划的经费支持。(来源:中科院物理所)
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