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作者:孙丹宁 来源:明升中国app报 发布时间:2022/10/9 18:41:38
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丝光沸石分子筛催化二甲醚羰基化分子机制获揭示

 

近日,明升中国app院大连明升手机物理研究所副研究员展恩胜、研究员申文杰等与中科院精密测量app与技术创新研究院研究员徐君、研究员邓风等合作,在丝光沸石(MOR)催化二甲醚羰基化反应的活性位点鉴别和调控方面取得新进展。相关成果发表在Chem上。

MOR是二甲醚羰基化反应的重要催化剂,其活性与8-MR孔道的总酸量相关。尽管理论计算表明,T3-O9是唯一活性位点,但实验上鉴别和定量描述不同T位点酸性特征和催化机制仍面临挑战。

该工作中,科研人员首先通过分步晶化法合成了片状结构MOR,该MOR表现出优异的催化活性,醋酸甲酯收率达到0.72gMA·gcat.-1·h-1(473K、2MPa)。随后,科研人员利用二维固体核磁技术和DFT计算确定了骨架铝原子在T1至T4分布,发现该片状结构丝光沸石8-MR孔道的铝原子富集在T3位,动力学研究发现该酸性位的反应速率高达7.2molMA·molT3-Al-1·h-1(473K、1MPa)。随后,科研人员调变不同MOR样品的T1至T4位分布,发现位于8-MR窗口的T4酸性位也具有催化作用,但其活性只有T3位的1/4,从实验上证明T3位在催化二甲醚羰基化反应中的主导作用。

该工作从原子尺度定量描述了丝光沸石分子筛8-MR孔道T位的催化反应明升手机,也深化了对沸石分子筛催化剂活性位结构的认知。

相关论文信息:http://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.09.002

 
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