中科院大连化物所金属-N4活性中心高效电催化二氧化碳还原研究取得新进展
近日，大连化物所催化基础国家重点实验室邓德会研究员团队在金属-N4活性中心高效电催化二氧化碳还原研究中取得新进展，相关成果发表在《德国应用明升手机》（ DOI: 10.1002/anie.201808593）上。
金属-氮-碳是一类具有优异电催化CO2还原性能的催化剂，目前的制备方法很难获得结构明确且均一的该类催化剂，制约了对其活性中心及催化反应机理的认识。为了探究该类催化剂的反应机理及不同金属中心的活性趋势，研究人员在长期对金属-N4活性中心结构认识及其催化反应研究的基础上，利用具有明确金属-N4结构的系列3d金属酞菁作为模型催化剂进行实验，并结合理论计算、电明升手机实验及同步辐射X射线原位吸收谱对该体系进行了系统深入的研究。
结果表明，与其他3d金属酞菁相比，钴酞菁具有最优异的催化性能。钴酞菁的高催化活性源于活性中心钴既有利于*COOH的形成，也有利于*CO的脱附。电明升手机实验验证了理论计算的结果，实验表明钴酞菁可高选择性地将CO2还原成CO，在最优电位-0.8V vs. RHE时，CO的法拉第效率高达99%，并显示了高的稳定性。
研究工作揭示了具有均一金属-N4活性中心电催化还原CO2的反应机理及活性趋势，并为设计高性能金属-氮-碳催化剂提供了重要借鉴。